За свою профессиональную карьеру артист снялся в более чем 70 картинах, в том числе в семи кинолентах про агента 007.
Согласно зрительским опросам, проводившимся в разных странах, Коннери неоднократно признавался лучшим исполнителем роли Бонда за все время.
Он сыграл этого персонажа в первой картине по романам британского писателя Яна Флеминга (1908-1964) «Доктор Ноу» в 1962 году, а впоследствии снялся еще в нескольких фильмах «бондианы» — «Из России с любовью» (1963), «Голдфингер» (1964), «Шаровая молния» (1965), «Живешь только дважды» (1967), «Бриллианты навсегда» (1971), а также в ремейке «Шаровой молнии» — ленте «Никогда не говори «никогда» (1983).